双掺杂铁基1111型超导体Nd_铁基超导

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论文导读::采用两步固相反应法,在母相FeAs-1111结构的NdFeAsO中掺入BaF2,实现电子与空穴的双掺杂。该体系超导转变温度(Tc)在33—50 K范围,取决于名义BaF2掺杂量x。在实验范围内,掺杂量越大,转变温度越高,当x= 0.2时,Tc达到50 K。磁电阻测量表明:高掺杂量样品(例如x= 0.2)具有较高的上临界场(Hc2)和不可逆场(Hirr),其剩余电阻率(RRR)也较大。交流磁化率和磁化临界电流密度研究表明,低磁场下磁通耗散在10-2~10-4秒时间窗口变化并不明显,而高应用磁场下其磁通钉扎力密度(Fp)对温度依赖性强,中高温区下降到小于10 MN/m3。表明:高磁热状态下,当前多晶体样品的磁通钉扎性能有待提高。
论文关键词:铁基超导,双掺杂,临界电流密度
 

1. 引言

2008年发现的新型铁砷超导体LaFeAsO1-xFx[1], 由于含有铁磁性元素且具有较高的Tc,引起了各国凝聚态物理和材料科学家的广泛关注。近3年来这类铁砷超导体得到了系统、广泛的研究,在LnFeAsO1-y(Ln为稀土元素)母体系列中,人们发现可通过不同种类的掺杂实现或提高超导性能。例如将母相中SmFeAsO1-xFx的O位进行F掺杂,即获得电子型掺杂,Tc达到55 K,为铁基超导的最高值[2]。此外,还有空穴型掺杂的超导体,例如La1-xSrxFeAsO[3],它的Tc为25 K。

事实上,铁砷1111型的这类超导体有两种母相,一种是LnFeAsO,另一种是AFeAsF(A是正二价离子),在常温300 K下,这两种母相的空间结构都是四角P4/nmm。对于前者,由于自旋密度波(SDW)的不稳定而引起150 K左右时出现磁相变 [4],在氧位上进行掺氟或用高压合成法使氧欠位而出现超导现象,同时SDW的反常现象消失[5-9]。通过镧稀土元素的替换,Tc可以进一步上升到55~ 56 K [2,5-10]。后者的母相如SrFeAsF,为ZrCuSiA结构 [11],它的SDW转变发生在173 K左右,由霍尔系数表明,这类母相为空穴传导占主导[10]。通过研究发现,这两类母相在不同温度下展现出SDW,而没有超导现象出现,然而在每一位元素上进行掺杂,均可实现超导,如Gd1-xThxFeAsO[9] SmFe0.9Co0.1AsO[12], CeFeAs1-xPxO [12], and LaFeAsO1-xFx[14]。在铁砷122型的超导体中也有类似的情形,Ca1-xNaxFe2As2[15], Ba(Fe0.961Ru0.039)2As2[16], EuFe2(As0.7P0.3)2[17]等。

在铁砷1111型系统中,掺杂和欠位是实现超导的主要手段 [18-20]。人们还尝试过多位掺杂,即在一个库层阳离子已有掺杂的情况下,再次掺杂其它阴离子而实现超导 [21-23],如Ce1?xGdxFeAsO0.84F0.16,and SmFe1?xRuxAsO0.85F0.15, 它们与原有单掺杂相比体现了更丰富的物理特性 [28, 29]。因此我们推测1111超导与两种母体相对称破却程度相关。由欠位在高压下得到的超导,或由应力及化学势导致的超导,也可认为是运用增强两类母相对称性“破缺”来实现的。

在这篇文章中,我们在NdFeAsO体系中将稀土位和氧位同时进行元素掺杂,化学计量为Nd1-xBaxFeAsO1-xFx,通过调制Ba或F对Nd或O的替代比值使两种母体相的对称性破却呈现不同程度的调整,这里将Ba与F的比值定为1:2铁基超导,即Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x,理论上这既是电子型又是空穴型的掺杂。可望这样的双掺杂能产生更为丰富的超导和磁性行为。

2. 实验方法

多晶块状样品,名义组分为Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x(其中x= 0.05, 0.1, 0.15, 和 0.2)由固相反应法合成。首先,先驱物Fe2As,NdAs和FeO是由工业的粉末Nd (99.5%), Fe (99.9%), As(99.999%) and Fe2O3 (99.9%)封装在石英管中,缓慢加热至600℃并保温6 h,在加热至850 ℃并保温12 h而成。

再由这些先驱物分别加入不同配比加入一定量的BaF2粉末,在研钵中反复用研磨棒研磨并用刮片刮下壁上的粉末,充分研磨。除压片,封管外,所有的操作均在充有氩气的手套箱中进行,其中的H2O和O2含量均小于0.1 ppm。将粉末进行压片,保压一分钟后,退模得到直径为8 mm,高约3 mm的圆片,并快速将其封入冲真空的石英管中。

为了保证足够的加热温度,同时有注重合成效率,并避免加热过程中样品氟的挥发,选择以230 ℃/h的升温速率至1160 ℃,并仅保温10 h,之后令炉箱自然冷却。

样品的超导和磁传输性能由QD公司的PPMS物性测量系统进行测试,其最大磁场可加至9 T。磁性和传输特性是通过一系列加磁场的电阻温度关系曲线,交直流磁化率来研究评估。其中样品大致为矩形,尺寸为6*2*1 mm3,所加的场是沿着长的方向进行。

3. 结果讨论

图一给出了Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x在一系列掺杂量的名义组分分别为x= 0.05,0.1,0.15,0.2时温度电阻率依赖关系。掺杂量为0.5时,样品还未出现超导,体现出与母相相似的SDW特性,在温度为117 K时出现转变,这比母相的相变点低,说明掺杂有效地抑制了SDW行为;当掺杂量为0.1时,开始进入超导态,对于x= 0.1样品,随着温度的降低,电阻率不断下降,但是在超导之前出现了一个电阻率最小值(图中用箭头示出),之后电阻率又有所回升,这种类似于半导体的行为可理解为SDW的记忆效应,是随掺杂量增加而进入超导态的标志,这在类似的报道中也有阐述NdFe1-xRhxAsO[24]。

当掺杂量进一步增加时,转变温度也随之上升,x= 0.15的Tc为45 K,而x= 0.2样品以达到50 K,RRR(R(300 K)/R(Tc))从x= 0.1样品的1.93上升至5.5。其次,定义为正常态的90%降至10%宽度的温区为转变宽度△T,△T由x= 0.1时的9.5 K降至x= 0.2时的1.86 K,说明了样品的超导性能随掺杂量的上升而不断改善。除此之外,对于x= 0.2样品,在超导转变点至室温的温区内,显示出了很好的电阻温度的线性关系,验证了的良好的超导传输性能论文发表。

图二是x= 0.2样品的归一化后的Hirr及Hc2的磁热相图。其中定义在磁传输情况下,正常态温度电阻的10%处为所加场下的不可逆场,90%处为所加场下的上临界场,这种研究方法广泛运用于YBaCuO, MgB2,氟掺杂的LaFeAsO 和锶掺杂的 PrFeAsO多晶样品中 [32-34]。为了研究掺杂量与不可逆场的关系,分别计算了x= 0.1, 0.15, 0.2三个超导样品的归一化不可逆场在T(H)/Tc=0.9时的值,由插图可见,随着掺杂量增大,归一化不可逆场迅速上升,说明了磁传输性能随着掺杂量的上升而不断改善。

对于x= 0.2样品,其温度与不可逆场的依赖关系,用常规的拟合公式可以得出在绝对零度下不可逆场的值为146 T,常量值为 1.42,与YBaCuO [25,26]的研究结果得到的值很接近。 同时与上临界场为70 T的Sr(Fe1-xCox)2As2-y值也很接近,但是比磁通理论 [27]所预言的值~2要低一些。另外,通过Ginzburg-Landau公式拟合得到上临界场的值为162.8 T,这与另一种常用的估算公式,Werthamer-HelfandHohenberg公式计算得到的值162.5 T十分吻合,误差不到0.2%。上临界场的值比1111型空穴型掺杂的Pr1-xSrxFeAsO[28]和电子型掺杂的LaFeASO1-xFx [29,30] 的值都要高,而比之后发现的42622型Sr4V2O6Fe2As2[31]的值要低。

 

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